Llegó a la gubernatura de Baja California tras ganar las elecciones como candidato de la coalición 'Juntos Haremos Historia en Baja California', conformada por los partidos políticos de Morena, Partido Encuentro Social (PES) y Partido del Trabajo (PT), con el 50.3% de los sufragios. El cargo lo desempeñó hasta 2021.
Uno de los momentos más polémicos de su mandato como gobernador se dio con la llamada "Ley Bonilla". Durante su administración, promovió una reforma constitucional que buscaba ampliar su periodo de gobierno de dos a cinco años. Sin embargo, la reforma fue declarada inconstitucional por la Suprema Corte de Justicia de la Nación.
Durante su administración, Jaime Bonilla ayudó a que la Universidad Autónoma de Baja California saldara su deuda con el gobierno estatal.
Inicialmente representó a Morena, pero cambió de partido y se unió al Partido del Trabajo (PT).
En mayo de 2023, el Consejo Estatal de Morena en Baja California solicitó a la Comisión Nacional de Honestidad y Justicia retirarle los derechos partidistas a Bonilla, luego de que decidió aceptar el cargo en el PT.
Entre las razones que se dieron para avalar la salida de Bonilla está el aceptar el cargo sin presentar antes su renuncia oficial a Morena. Además, la decisión se tomó de manera “preventiva” para evitar que, en caso de que los resultados no le favorecieran en el petismo, no buscara reincorporarse al partido guinda.
La acusación contra el exgobernador está relacionada con un contrato firmado con la empresa Next Energy para la construcción de una planta fotovoltaica en el Valle de Mexicali, un proyecto que finalmente no se concretó.